3D打印多材料生物牙冠：多級結構調控與性能優化
在牙科領域，天然牙齒的牙釉質和牙本質為各向異性生物材料，其納米結構在牙本質 - 釉質交界處近乎垂直排列，可有效防止裂紋擴展。然而，模仿類似材料面臨諸多挑戰。當前，3D打印在牙科應用廣泛，但在打印牙齒各向異性仿生結構、利用不同復合材料設計牙釉質和牙本質異質性方面仍存在空白。同時，現有修復材料在模擬天然牙齒復雜微觀結構、生物相容性和長期耐久性上也困難重重。
為解決這些痛點，朱美芳院士、張耀鵬研究員團隊結合剪切誘導和磁輔助3D打印技術，采用自下而上、逐步組裝的方法，制備出具有高度有序HAp納米結構的多材料牙冠。通過精確控制HAp納米棒的排列，使牙冠在牙本質 - 釉質交界處的納米結構近乎垂直，且具備位點特異性組成、質地和出色的生物相容性。相關工作以“3D printing of biological tooth with multiple ordered hierarchical structures”為題發表在《Materials Today Bio》上。東華大學趙夢露博士為第一作者，耿亞楠碩士、范蘇娜副研究員、姚響副研究員和北京化工大學王潔欣教授為共同作者，張耀鵬研究員和朱美芳院士為共同通訊作者。該研究為人工牙齒的制備提供了新的思路和方法，在生物材料工程領域具有重要意義。
研究內容
1. 磁性響應HAp基RBCs墨水的制備和特性，通過合成單分散的SPION@SiO2（SS）粒子、對HAp納米棒進行氨基硅烷改性，再經靜電吸附和高溫燒結制備磁性HAp納米棒，并將其混入樹脂基質制備墨水。研究了該墨水的光學、磁學和流變學等性能。結果表明，HA - SS填料顯著降低了墨水的紫外線透過率，提高了磁性響應性能和流變性能，使其適合3D打印。
2. HAp基RBCs的磁誘導取向，運用數值求解二階微分方程估算取向時間，并創建不同方向和區域的增強結構，利用SAXS和SEM表征。研究了磁場對HAp納米棒取向的影響。結果顯示，在M70HA - SS30墨水中，100mT磁場下HAp納米棒取向時間約為 - 1.6s，且磁場強度增加，HAp納米棒排列有序性增強。
3. 3D打印RBCs的力學性能，對磁化的HAp基RBCs進行彎曲模量、彎曲強度和壓縮強度測試，并觀察微觀結構。研究了不同取向的HAp納米棒對材料力學性能的影響。結果表明，高度取向的HA - SS納米棒的樣條比傳統成型方法的力學強度更好，如3D打印的M70HA - SS30在0°–90°取向時，各項力學性能指標達到較高值。
4. HAp基多材料RBCs墨水制備的牙齒結構，采用剪切力和磁場分別誘導M70HA30和M70HA - SS30形成牙本質和牙釉質結構，進行3D打印。研究了打印牙齒的結構、成分和微觀硬度。結果顯示，成功制備出模擬天然牙齒結構的牙冠，且在牙本質和牙釉質層的過渡區硬度呈現特定變化規律。
5. 3D打印多材料RBCs的體外生物活性，通過培養人牙髓干細胞（HDPSCs），檢測堿性磷酸酶（ALP）活性、相關基因表達，以及在模擬體液（SBF）中浸泡觀察。研究了材料的成骨分化能力和體外生物活性。結果表明，M70HA30和M70HA - SS30促進細胞分化和礦化，在SBF中能形成礦化層，具有良好的體外再礦化生物活性。
研究結論
本研究采用多種材料構建了具有多級有序分層結構的牙冠，該牙冠能夠促進人牙髓干細胞（HDPSCs）的增殖、黏附和成骨分化。這項仿生學研究表明，3D磁性打印是一種卓越且高效的增材制造技術，可用于制備定制的分層復合材料。該技術能夠精確設計復雜復合材料在高度礦化環境中的精細微觀結構特征和成分組成，為仿生材料的發展開拓了新方向。這使得從生物材料進化中衍生出的獨特設計理念能夠融入合成復合材料，進而推動一系列功能性仿生材料系統的開發，而這些是傳統技術難以實現的。這項用于生物醫學應用的技術還可拓展至骨 - 軟骨界面、肌腱 - 骨界面等更多領域，以進一步驗證其通用性并確立其優勢。
文章來源：
https://doi.org/10.1016/j.mtbio.2025.101454
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